2009年7月,張辛苑于豆瓣網發表了一組告別洛麗塔的寫真《Farewell Lolita》,這組寫真的拍攝者是她的表姐——漫畫家“水獺”(《熊貓潘大吼》作者)。這組寫真中的形象集清純叛逆性感怪誕于一身,辛苑在其中帶上愛心眼鏡向自己心愛的作家弗拉基米爾·納博科夫名作《洛麗塔》致敬。10月,張辛苑穿上母親少女時代的舊裙子,戴上時隔幾十年的飾品,化身母親年輕時的模樣拍攝了一組寫真《Mother's Old Dress》。
2011年3月,台灣攝影大師許熙正以《LOHAS》雜志爲平台爲張辛苑拍攝了一組寫真《FLY ME TO THE MOON》寫真在上海作協取景。同年推出個人寫真《i-D》,此次爲張辛苑拍攝封面寫真是攝影師陳曼。5月,她爲女設計師劉清揚拍攝服裝系列廣告,並隨照片推出了拍攝花絮視頻,這一次辛苑並不滿足原本固有的靜態形象,她推出的花絮視頻在優酷網上二十四小時之內的點擊率就超過10萬。2011年底,接受品牌邀約,她和陳柏霖、陳绮貞爲ADIDAS Original三葉草服飾拍攝了廣告。