2005年,在韓國確立了絕對的王者地位後,開始進軍世界第二大唱片市場——日本。毅然放棄了走“韓流”的捷徑,從J-POP歌手的底層打拼起。4月27日發行第一張日文單曲《Stay With Me Tonight》,開始了艱難的日本發展之路。
2006年,帶領組合憑借第三張正規專輯《"O"-正.反.合.》,橫掃了2006年韓國MKMF、金唱片、首爾歌謠大賞和SBS歌謠大賞的全部大賞,總共摘得十個獎項,以一個幹脆利落的大滿貫宣布了其當代歌壇霸主地位。隨後展開了“1st LIVE TOUR 2006 ~Heart,Mind and Soul~”第一次日本巡演及“The 1st Asia Tour Concert‘Rising Sun’”第一次世界巡演。
2007年,鄭允浩所在組合榮獲第40屆日本BEST HIT歌謠祭 - Gold Artist獎、日本MTV音樂錄像帶大獎-最佳Buzz Asia韓國藝人獎,是首次在日本獲獎。2月,在“東方神起The 2nd ASIA TOUR CONCERT‘O’”中首次表演自己創作的個人SOLO歌曲《Spokesman》。8月1日發行的第12張單曲《Summer Dream》,獲得了第一個Oricon日冠軍。
2009年2月,在“The 3rd Asia Tour Concert Mirotic In Seoul”首次表演自己創作的個人SOLO歌曲《Checkmate》。3月19日,所在組合東方神起作爲世界上“照相最多的藝人”再次被寫入吉尼斯世界紀錄。在3月20日上映的電影《舞吧!昴》中演唱主題曲《Bolero》並客串演出,系出道以來首次亮相日本大銀幕。9月9日,鄭允浩主演MBC水木劇《向大地頭球》車奉君一角,該片以足球爲題材,講述了主人翁在三流人生中堅持夢想終獲成功的勵志故事,該片系鄭允浩的首部影視作品,其原聲碟獲得韓國音樂銷量排行榜周榜冠軍。而2010年6月發行的《向大地頭球》完整版DVD BOXⅠ、Ⅱ在發行第一周就分別賣出了1萬4000多張,總銷量達到28156張,並分獲日本最大唱片銷量Oricon排行榜DVD綜合部門日榜冠亞軍、電視劇部門周榜冠亞軍、綜合部門周榜亞季軍。另外,在日本Oricon周榜電視劇DVD部分,韓國電視劇《向大地頭球》獲得冠亞軍是繼2007年裴勇俊主演的電視劇DVD獲得後時隔三年三個月以來第一次。
2010年3月9日,鄭允浩作爲亞洲唯一受邀藝人遠赴拉斯維加斯加入“Band from MICHAEL JACKSON’s THIS IS IT The Movie”邁克爾傑克遜的追思樂隊,在當地和樂隊成員們一起學習了歌曲和舞蹈。2010年3月27、28日兩天,參加在首爾龍山戰爭紀念館舉行的“THIS IS IT”邁克爾傑克遜的追思演唱會,並穿上原本爲MJ打造的“王者戰靴”。4月,鄭允浩以演員身份出現在韓國歌手J.Rich單曲《再見我的愛》中,系鄭允浩首次參演其他歌手MV。5月,在2010年上海世博會韓國館的主題電影《和聲城市》中,鄭允浩以全片最高身價擔當主演。9月,鄭允浩主演音樂劇《宮》扮演王子李信。在允浩出演的場次,票席在兩分鍾內售完。受邀出演了韓國觀光公社制作的剪輯電視劇《一天》,該片于9月24日韓國上映。同年,兩次成爲亞太區銷售量、閱讀率最高且最具代表性的中文男性時尚時裝雜志《men’s uno》封面人物,證明了其在亞洲的人氣和地位。